Preparación de catalizadores basados en Cu-Mn para la combustión de n-hexano

Abstract

Catalizadores a base de óxidos mixtos de Cu-Mn (proporción molar Cu/Mn de 0,33 a 3) fueron sintetizados por el método de combustión sol-gel para la eliminación de n-hexano, variando el reactivo de combustión entre ácido cítrico (CIT) y etilenglicol (EG), con el fin de estudiar su efecto sobre el catalizador utilizado en la combustión de n-hexano. Además, los óxidos simples de Cu y Mn se sintetizaron para poder compararlos. La caracterización de los catalizadores se llevaron a cabo por medio de las técnicas difracción de rayos X (XRD), sorción de N2 (método BET), reducción a temperatura programada (TPR) y espectroscopía fotoelectrónica de rayos X (XPS). Todas las muestras exhibieron una textura mayormente mesoporosa, con superficies entre 4 y 50 m2g-1. Los difractogramas de los catalizadores mixtos presentaron una buena cristalinidad, independientemente de su composición, con la presencia de la fase hopcalita-espinela para los óxidos mixtos, distinto de los óxidos de Mn y Cu simples que mostraron picos característicos de Mn2O3, Mn3O4 y del CuO y Cu2O, respectivamente. Los catalizadores más activos fueron los que presentaron mayoritariamente una estructura cristalina tipo hopcalita deficiente en oxígeno y que fueron preparados con composiciones cercanas a la equimolar, independientemente del método de preparación. Los catalizadores mixtos de Cu-Mn preparados utilizando ácido cítrico mostraron mayor actividad a menores temperaturas que los preparados utilizando etilenglicol, debido probablemente a que por este método se obtuvieron propiedades como una mayor superficie específica, enriquecimiento en Mn3+ y Cu2+ en una estructura de hopcalita deficiente en oxígeno y una reducibilidad que propicia las reacciones redox.

Catalysts based on mixed Cu- Mn oxides (Cu/Mn molar ratio of 0.33 to 3) were prepared by the sol-gel combustion method for the removal of n- hexane, varying combustion agent between citric acid and ethylene glycol, to study its influence on the catalysts in the elimination of n-hexane. In addition, the simple oxides of Cu and Mn were prepared for comparison purposes. The characterization of the catalysts was performed by X-ray diffraction (XRD) and N2 sorption (BET method), temperature programmed reduction and X-ray photoelectron spectroscopy. All samples showed a mostly mesoporous texture, with areas between 4 and 50 m2/g. The diffractograms of the mixed catalysts showed an optimum crystallinity, independent of their composition, with the presence of the spinel structure for mixed oxides, unlike pure Mn and Cu oxides that presented peaks attributable to Mn2O3, Mn3O4 and CuO and Cu2O, respectively. The most active catalysts were those that adopted a mostly hopcalite crystalline structure deficient in oxygen and were prepared near to the equimolar composition, independently of the preparation method. The mixed catalysts prepared using citric acid showed greater activity at lower temperatures than the one prepared using ethylene glycol, probably because this method improved properties such as an excellent specific surface, enrichment in Mn3+ and Cu2+ in a hopcalite structure deficient in oxygen and reducibility that promotes redox reactions.