Energética molecular de especies orgánicas e inorgánicas con impacto atmosférico

Abstract

En este trabajo se estudia las propiedades termoquímicas de especies (moléculas y radicales) nitrogenadas y fluoradas con impacto atmosférico. Para este fin se calcularon sus correspondientes entalpias de formación estándar en fase gas y a T = 298.15 K, Δ fH0m(g), usando la metodología Gaussian-n (Gn, n=3,4) desarrollada por Pople y col. que combina teorías DFT y ab-initio en reacciones de atomización. Encontramos que la metodología G4 reproduce mejor que G3 los valores de Δf H0m (g) experimentales de las especies estudiadas y proporciona datos tan precisos y fiables como las obtenidas con metodologías más potentes (basadas en la teoría Coupled-Cluster) pero muy restringidas. La información obtenida ha permitido no sólo cuantificar la estabilidad termodinámica intrínseca de la especie estudiada, sino también cuantificar y caracterizar, desde el punto de vista termodinámico, una serie de reacciones atmosféricas con presencia de especies ni-trogenadas y fluoradas, para varias de las cuales la literatura no reporta dato experimental alguno.

We studied thermochemistrv properties of nitrogenated and fluorated species (molecules and radicáis) with atmospheric impact. For this reason, it is calculated the gas-phase standard enthalpv of formation at T=298.15 K, AfHO(g), using Gaussian-n methodologv (Gn, n=3,4) developed bv Pople et al, which combines DFT and ab-initio theories in atomization reactions. We have found that G4 methodologv reproduces better Af HO(g) experimental valúes of studied species than G3 methodologv, in fact, G4 provides data as accurate and reliable as those obtained with more powerful methodologies such as those based on the coupled- cluster theorv (which are verv restrictive). The information obtained has allowed us to quantifv the intrinsic thermodvnamic stabilitv of the studied species, also it was used for quantifv and characterize some atmospheric reactions from thermodvnamic point of view with presence of nitrogenated and fluorated species.